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　　相比于传统的刚性压力传感器，柔性压力传感器具有轻薄且易于匹配非结构化不规则表面（如柔软且动态的器官）的优势，使得柔性压力传感器在可穿戴式人机交互和医疗保健中的压力监测方面表现出极大的应用前景。压阻式压力传感器结构简单信号稳定，在众多柔性传感机制中被广泛采用。其中，导电敏感材料的选择和界面微结构的设计是影响器件压力响应动力学的关键因素。因此，选用高性能敏感材料与开发精细的界面微结构调控方法，有望解决柔性压力传感器在高压下信号响应易于饱和的传统难题。

　　近日，中国科学院上海硅酸盐研究所孙静研究员团队的王冉冉研究员、程荫副研究员提出了一种石版印刷启发的原位转印策略（lithographic printing inspired in-situ transfer，LIPIT）来制备具有可调精细微结构的柔性MXene/油墨复合导电薄膜材料（MXene-ink films，MIFs）。LIPIT策略不仅可以使MIFs复刻纸张衬底的整体微观形貌，更有趣的是，通过油墨的印刷图案和印刷次数实现MIFs局部选区的形貌-导电性质调控（topo-electro tunability）。研究发现，具有周期性梯度化的形貌-导电性质的MIFs柔性压力传感器展现了显著提高的感应范围和灵敏度（最低检测限0.29 Pa，感应范围100 kPa）。本工作为柔性压力传感器的界面设计和性能优化提供了新的思路。同时，LIPIT技术不仅快速、低成本，并且可扩展到多种油墨/衬底组合，这为定制具有特定形貌-电学-力学性能的MXene薄膜材料提供了方便快捷的设计平台。该研究以“Lithographic printing inspired in-situ transfer of MXene-based films with localized topo-electro tunability for high-performance flexible pressure sensors”为题发表于国际学术期刊《Nano Research》。论文第一作者为闫秋阳博士和周毅博士，通讯作者为王冉冉研究员和程荫副研究员。

　　MXene具有优异的力学和电学性能，已被广泛应用于压阻式柔性压力传感器的构建。界面结构的设计是其性能优化的关键，通常是对衬底表面结构进行设计或调控MXene的组装方式来实现的。然而，这两种途径大多涉及复杂而耗时的微加工工艺或湿法化学过程。本文通过一种石版印刷启发的原位转印策略( LIPIT )构筑了具有脊-谷表面微结构的MXene/油墨薄膜(MIFs)。通过控制油墨的书写次数和图案，可以实现表面结构/电阻的梯度调控。具有恰当梯度结构/电阻的MIFs柔性压力传感器可以有效调控器件受压过程中敏感层接触面积的变化，从而在较宽的传感范围(100 kPa)内表现出显著提高的灵敏度（灵敏度最高1229 kPa-1，检测限低至0.29 Pa）。极高灵敏度使它能够胜任脉搏监测、表面材质区分的任务，宽响应范围则使它能够应用于钢琴训练手套( PT-glove )，辅助钢琴初学者的教学训练与指导。

　　图1. MIFs 的 LIPIT 设计策略。（a-c）LIPIT 过程示意图，包括油墨书写（a），MXene滴涂（b），MIFs原位转移（c）；（d）油墨表面裂纹形成SEM图；（e）带有“MXene”墨迹的 MIF 照片；（f）MIFs的SEM形貌（左）-元素分布（右）组合图，特征元素为 Ti；（g）MIFs 的横截面 SEM 图。

　　图2. LIPIT策略的通用性与形貌-导电性质调控功能。(a)不同油墨在纸张衬底表面制备的MIFs照片；（b）记号笔油墨在不同衬底表面制备的MIFs的照片；（c）记号笔油墨在不同衬底表面制备的MIFs的SEM照片；（d）随油墨印刷次数增加的SEM 图以及（e）对应的MIFs 的元素（Ti 元素）分布图；（f）MIFs的沟槽形貌与油墨层数关系的示意图；（g） MIFs的沟槽深度和电阻值随油墨印刷次数的调控规律。

　　图3. 基于MIFs的柔性压力传感器的性能研究。（a）具有不同表面形貌的MXene 基薄膜的柔性压力传感器结构示意图；（b）梯度设计为G246-MIF的结构示意图；（c）不同形貌的MXene基薄膜的压力响应曲线。从下到上分别为：无微结构的 MXene/纸薄膜、无微结构的 MXene 薄膜、具有脊-谷表面微结构的MXene薄膜、具有脊-谷表面微结构和周期性梯度化结构-电阻设计的MIFs薄膜；（d）梯度设计为G246、C666、G123和G369的MIFs结构和压力响应过程示意图；(e) G246、C666、G123和G369传感器的压力响应曲线传感器的最小压力检测限；（g）传感范围-灵敏度的文献对比图；（h）响应时间测试结果；（i）频率响应测试结果；（j）0.177-100 kPa压力范围的响应测试。

　　图4. MIFs柔性压力传感器的高灵敏度应用范例。（a）贴附于桡动脉位置的MIFs 压力传感器；（b）MIFs传感器记录的脉搏信号及单个脉冲波形；（c）表面材质分析的测试装置示意图及不同材质的 SEM 图；（d）基于MIFs的压力传感器在5种材质（T1:玻璃、T2:布料、T3:折叠纸、T4:褶皱纸和 T5:砂纸）表面摩擦过程中的输出信号；（e）机器学习辅助的摩擦-分辨策略示意图；（f）材质分析的混淆矩阵，材质识别准确率达100%。

　　图5. MIFs柔性压力传感器的宽感应范围应用范例。（a）钢琴训练手套示意图；（b）志愿者演奏“小夜莺”时钢琴手套的采集信号；（c）志愿者在60、80、100 bpm的不同弹奏节奏下演奏“小夜莺”的采集信号；（d）不同音乐强度（强、次强和弱）下钢琴手套的采集信号；（e）志愿者在演奏“变奏曲”时钢琴手套的采集信号（训练信号）与标准参考信号之间的差异；（f）志愿者演奏“变奏曲”（含有连奏与断奏）时训练手套的采集信号以及弹奏错误纠正。

　　在这项工作中，作者成功地开发了一种简便的LIPIT策略来设计具有可调微结构和导电界面的MXene薄膜。与先前报道的构建微结构MXene薄膜方法相比，LIPIT方法具有快速、低成本和可扩展的特点，并且提供了调控局部区域表面形貌和电学性能的新方法。具有周期性梯度化结构-电阻梯度的MIFs压力传感器表现出显著的灵敏度提升。总之，LIPIT策略为设计具有局域化性质调控特点的MXene薄膜提供了一种新的思路。